Depois do nascimento dos gêmeos, Angelina Jolie volta às telonas no longa-metragem Salt. No filme de ação e espionagem, Evelyn Salt (Angelina Jolie) prometeu lealdade, honra e dever para com seu país antes de se tornar uma agente da CIA, porém seu juramento será colocado à prova quando é acusada por um dissidente russo de ser uma espiã russa infiltrada.

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Decidida a provar que é inocente, Salt torna-se uma fugitiva, e usa suas habilidades e anos de experiência como agente para driblar os inimigos e proteger não só a sua vida, como a de seu marido. Porém, os esforços para provar sua inocência só servem para levantar ainda mais suspeitas. Ao longo do filme, perdura a busca pela verdade e a resposta para a questão: quem é Salt?

Filmado entre março e junho de 2009, o filme foi orçado em US$ 75 milhões. O longa, escrito originalmente para ser protagonizado por um homem, seria estrelado por Tom Cruise, mas o ator desistiu do projeto por considerar muito parecido com Missão Impossível.

O roteiro, então, foi adaptado para que Angelina Jolie ficasse com o papel principal. A atriz, que já trabalhou com o diretor Phillip Noyce no suspense O Colecionador de Ossos (1999), dispensou o uso de dublê na maioria das cenas perigosas.